近日，吉林大学材料科学与工程学院张立军教授团队，与南京大学谭海仁教授、剑桥大学Samuel D. Stranks教授团队合作，实验研究与理论计算相结合，在大面积全钙钛矿叠层太阳能电池的电子传输层界面优化设计方向取得重要进展。研究围绕大尺寸太阳能电池器件的电子传输层界面优化这一关键科学问题，创新性地引入包含一组含氟胺配体有机分子的定制二维钙钛矿插层，从而改善界面接触，优化电子提取和传输过程，实现了相应尺寸下全钙钛矿叠层电池的当前世界最高效率，成果以“Homogenized contact in all-perovskite tandems using tailored 2D perovskite”为题，于2024年10月14日发表在《Nature》上。

叠层钙钛矿太阳能电池可利用不同化学组分钙钛矿材料的光吸收特性，扩大吸收太阳光的光谱范围。这种叠层结构允许每层活性层材料专注于其最优吸收的光谱范围，从而提高整体光电转换效率。制备可扩展的全钙钛矿叠层太阳能电池被认为是实现钙钛矿光伏模块商业化的一条有吸引力的途径。然而，目前钙钛矿叠层电池大尺寸器件与小尺寸器件之间的光电转换效率差异是制约钙钛矿叠层电池产业化进程的重要因素。

前期的研究表明，大尺寸器件效率较低的现象归因于器件中的两类不均匀性：埋底空穴传输界面的不均匀性和钙钛矿活性层本身的不均匀性。因此，优化空穴传输层和调控钙钛矿结晶是提升大面积成膜均匀性的常规策略，然而在此背景下，大面积器件的效率仍然较低。在本研究中，合作团队提出了一个全新的关键效率影响因素，即电子传输层（C60）沉积过程形成的顶部电子传输层界面的不均匀性与低接触质量。

围绕电子传输层的优化，合作团队通过实验研究和理论模拟相结合，创新性的在顶部电子传输层界面引入4-氟苯乙胺（F-PEA）和4-三氟甲基苯胺（CF3-PA）的混合物，形成定制的二维钙钛矿层（TTDL，图1a）。这种设计在优化电子传输层界面均匀性（图1b-d）的同时，有效避免二维钙钛矿层带来的面外方向电子输运抑制。

图 1. TTDL对电子传输层界面的均匀性提升。

合作团队通过原子尺度的第一性原理材料模拟揭示了TTDL改善电子传输界面均匀性与优化电子传输的机理。在均匀性优化方面，二维钙钛矿层可以屏蔽三维钙钛矿中不同缺陷类型导致的与C60界面的能级对齐紊乱（图2a）；并且在与C60吸附方面也表现出相对三维钙钛矿波动更小的吸附能（图2b）。在电子传输优化方面，CF3-PA的引入可以明显改善基于F-PEA的二维钙钛矿面外方向导带边缘附近电子态的分布，实现电子维度调控，提升电荷连通性（图2c），进而显著改善由于二维钙钛矿层引入导致的短路电流抑制（图2d）。

图2. TTDL对电子传输界面处不均匀能级对齐的改善、吸附能均匀化、电荷连通性的提升。

基于这种优化后的电子传输层的宽带隙单结器件实现了最高20.5%的光电转化效率，进一步合成的1.05 cm2全钙钛矿叠层太阳能电池器件实现了高达28.2%的认证光电转换效率（图3a）。此效率为目前该尺寸下全钙钛矿叠层电池的当前世界最高效率（图3b），有望进一步促进全钙钛矿叠层太阳能电池的产业化进程。相关结果已被收录到国际权威的太阳能电池世界纪录效率表《Solar cell efficiency tables》中。

图3. TTDL提升全钙钛矿叠层太阳能电池器件性能。

该工作首次揭示了钙钛矿太阳能电池顶部电子传输层界面较差的均匀性对大面积电池器件效率的不利影响，并提出了一种创新的优化策略与原子尺度的机理解释，有助于解决大面积全钙钛矿叠层电池效率难以提升的科学难题，对钙钛矿光伏模块的最终商业化应用具有重要科学意义。

南京大学博士生王玉瑞、林仁兴助理教授、博士生刘陈帅宇、吉林大学博士生王啸宇、剑桥大学博士生Cullen Chosy为共同第一作者。通讯作者为剑桥大学Samuel D. Stranks教授、吉林大学张立军教授、南京大学谭海仁教授。合作团队在吉林大学的研究工作得到了国家杰出青年科学基金、基金委与香港研究资助局联合科研资助基金合作研究重点项目的资助，以及吉林大学高性能计算中心提供的计算资源支持。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-024-08158-6