近日，吉林大学材料科学与工程学院蒋青、杨春成教授团队提出了一种集成“CoF2储库驱动的F介导动态电子调控”策略，开发了F改性的NiFe LDH/CoF2异质结催化剂。相关研究成果以“F-mediated dynamic electronic regulation via CoF2 reservoir enables high-valence Ni for enhanced oxygen evolution”为题，于2026年5月26日发表于材料科学领域顶级期刊《Acta Materialia》。
实现可持续发展，亟需推动化石能源向清洁能源载体转型。由可再生电力驱动电解水制备的绿氢（H2），已成为极具发展潜力的新型清洁能源。然而，阳极析氧反应（OER）动力学迟缓，从根本上制约了电解水催化效率的提升。镍铁层状双氢氧化物（NiFe LDH）凭借成本低廉、储量丰富、结构可调，是性能优异的非贵金属OER催化剂之一。该材料的催化活性与反应过程中Ni2+氧化生成高价Ni物种的过程密切相关。但现阶段难以实现Ni的深度氧化：除热力学生成能垒外，Ni3+/Ni4+等高价Ni本身的热力学稳定性远低于Ni2+。因此，精准设计具备高价Ni活性位点的OER催化剂意义重大，但仍面临诸多挑战。
在各类改性策略中，阴离子掺杂能够调控活性位点局域电荷分布，优化金属中心电子结构，因而得到广泛研究与关注。其中，F具有高电负性，可形成易解离的金属-氟（M-F）化学键，诱导催化剂发生表面重构。现有大多数研究仅将F视作固定掺杂剂或表面改性剂，但在实际反应条件下，氟化物会部分溶解进入电解液，并且通过吸附或重新配位锚定在重构生成的（羟基）氧化物相中。现阶段F动态参与机制尚未得到系统阐明，鲜有研究建立F动态演化与高价Ni生成行为的内在关联。
该工作设计制备氟改性的镍铁层状双氢氧化物/氟化钴分级异质催化剂（F-NiFe LDH/CoF2）。以NiFe LDH为主要活性组分、CoF2为氟离子储备库，借助F元素动态调控Ni位点电子结构，助力高价Ni3+δ/Ni4+的生成。制备阶段，CoF2释放的氟离子可掺杂至NiFe LDH中。析氧过程中，CoF2会原位重构为CoOOH，部分氟离子重新配位到重构后的羟基氧化物结构中。理论计算结果表明：高价Ni位点可优化中间体吸附行为，降低去质子化能垒。该催化剂在1000 mA cm-2电流密度下，OER过电位仅290 mV，且能稳定工作1200小时。以F-NiFe LDH/CoF2为阳极的阴离子交换膜电解槽，在1000 mA cm-2电流密度下槽电压低至1.988 V，可稳定运行800小时。这种借助金属氟化物储库实现的阴离子动态调控策略，为构筑高价活性位点提供了新思路，也可推广应用于其他过渡金属催化剂及膜电解体系。
吉林大学博士生李慧、惠振鑫、夏永进为论文第一作者，吉林大学杨春成和蒋青教授为论文通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金和吉林省科技发展计划的资助。
论文详情：H. Li‡, Z. X. Hui‡, Y. J. Xia‡, X. Liu, J. Z. Li, H. B. Hu, C. C. Yang* and Q. Jiang*. F-mediated dynamic electronic regulation via CoF2 reservoir enables high-valence Ni for enhanced oxygen evolution. Acta Mater. 2026, 315, 122395. (‡ Equal contribution)
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.actamat.2026.122395
