近日,吉林大学材料科学与工程学院郑伟涛、崔小强教授团队在Nano Letters上发表了题为“Atomically Dispersed CrOxon Pd Metallene for CO-Resistant Methanol Oxidation”的文章。该工作报道了一个原子级分散的CrOx物种通过桥接O原子锚定在二维Pd金属烯上的催化剂,表现出优异的甲醇氧化性能,相对于商业铂碳其质量活性大大提高,并能快速脱除中间有毒中间体CO。这项工作为通过原子级工程-氧化物/金属界面来提高甲醇电氧化性能提供了新的策略。
图1.CrOx-Pd金属烯的形貌表征
图2.CrOx-Pd金属烯的甲醇电氧化性能测试
直接甲醇燃料电池因其高能量密度、高便携性和燃料可及性而被认为是电动汽车电气化的合适候选者。阳极甲醇氧化反应是直接甲醇燃料电池发展的瓶颈。Pt基材料由于其独特的电子结构而成为最有效的甲醇氧化反应催化剂。然而,Pt基材料的高成本和耐久性差阻碍了直接甲醇燃料电池的商业化。特别是,反应中间体,如CO,会强烈吸附在Pt基材料上,导致活性位点中毒和性能下降。开发低成本、高性能的新型直接甲醇燃料电池催化剂至关重要。
金属烯是一种新兴的具有原子厚度的二维纳米材料,与商业纳米颗粒相比,它具有更充分的Pt基材料利用率和更丰富的暴露活性位点,引起了人们的广泛关注。需要注意的是,OH*是CO*辅助转化为CO2(CO*+ OH*→COOH*→CO2)的关键,但通常被忽视。金属烯独特的电子结构在削弱CO*吸附的同时,也减少了对OH*的吸附,使得甲醇氧化性能有待提高。因此,提高金属烯对OH*的吸附性能,降低CO*的吸附能是必要的,但这仍然是一个挑战。
吉林大学材料科学与工程学院博士研究生邱雨和研究员范锦昌为本文共同第一作者。本文通讯作者为吉林大学材料科学与工程学院郑伟涛教授和崔小强教授。该工作得到了国家自然科学基金,吉林省科技发展计划项目,吉林省发展和改革委员会自主创新能力建设项目以及中国博士后科学基金的大力支持。
相关文章:Atomically Dispersed CrOxon Pd Metallene for CO-Resistant Methanol Oxidation,Nano letters, 23(20), 9555-9562 (2023)
论文全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c03141