吉林大学郑伟涛团队JACS：空间限域PdH_x金属烯实现高效析氢

    近日，吉林大学材料科学与工程学院郑伟涛教授和崔小强教授团队在亚稳低维金属材料领域取得新进展。研究成果以“Spatially Confined PdH_x Metallenes by Tensile Strained Atomic Ru Layers for Efficient Hydrogen Evolution”为题，于2023年3月5日在线发表在《Journal of the American Chemical Society》。

    金属烯是一类具有原子级厚度和类石墨烯结构的亚稳态二维金属材料，由于其超高的表面积和由此产生的大量不饱和金属原子，在能源催化领域引起研究人员的广泛关注。将轻原子(尤其是氢)与金属烯合金化，可以改变金属原子的排列方式并优化其电子结构，提升本征活性。然而，金属烯中不饱和配位的金属原子相互吸引并产生压缩应变，导致间隙氢原子极易从晶格中逃逸，破坏其本征结构并制约后续应用。

    为了解决这个问题，本工作提出了一种新的策略，通过Ru原子层的空间限域效应稳定间隙氢原子，显著提高PdH_x金属烯的稳定性：PdH_x@Ru金属烯在环境条件下可承受超过200 °C的高温，而PdH_x金属烯仅能60 °C以下稳定存在。更重要的是，所制备的PdH_x@Ru金属烯具有优异的碱性HER活性，在电流密度为10 mA cm⁻²时过电势仅为30 mV，优于大多数已报道的Ru基析氢催化剂，同时具有良好的稳定性，在10,000次循环后活性衰减可忽略不计。结合对照实验和理论计算揭示PdH_x@Ru金属烯的高活性来源：内核PdH_x诱导表面Ru原子层产生拉伸应变，增强H₂O的吸附和降低H₂O解离的能垒，并提供适度的氢吸附能，加速氢气的生成与脱附。

图1：PdH_x@Ru金属烯的形貌表征

图2：PdH_x@Ru金属烯的稳定性研究

图3：PdH_x@Ru金属烯的析氢性能

    材料物理与化学专业鼎新学者博士后范锦昌和博士研究生冯志鹏为本文的共同第一作者。通讯作者为吉林大学材料科学与工程学院郑伟涛教授和崔小强教授，该工作得到了国家自然科学基金面上项目和重点项目的资助。

论文全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11692