近日,吉林大学材料科学与工程学院蒋青、杨春成教授等在电催化水分解领域取得新的进展,相关研究成果以“Heterogeneous interface and vacancy engineering contribute to metastable catalysts for overall water splitting”为题发表在Acta Materialia, 2025, 289, 120934。
开发高效、低成本的水分解催化剂对推动绿氢生产至关重要。尽管亚稳态催化剂在水分解反应中表现出优异的催化活性,但其易发生相变且制备工艺相对复杂,导致稳定性和实用性受限。
为解决上述难题,本工作采用热冲击法在泡沫镍基底上成功构建了富含氧空位的Co、Fe双掺杂的亚稳态密排六方Ni/NiO异质结构自支撑电极。通过X射线衍射、球差电镜和电子顺磁共振光谱等多种表征手段证明了该自支撑电极中的Ni具有亚稳态的密排六方晶体结构,并与面心立方相NiO之间构建了稳定的异质界面,以及该电极中存在丰富的氧空位。此外,通过原位拉曼光谱深入探究了催化剂表面的动态反应机制。

图1:自支撑电极材料的微观结构和原位拉曼光谱表征
亚稳态密排六方Ni独特的电子排布和高能态促进了电子的快速转移和大量活性位点的形成,从而显著加速了电催化反应。异质结构的构建不仅优化了催化剂的电子结构,提升了本征催化活性,还显著增强了亚稳态催化剂的稳定性。同时,Co、Fe双掺杂以及氧空位的引入,改善了催化剂的能带结构和电子传输性能,优化了反应中间体的吸附/脱附能,从而进一步提升了电催化活性。得益于以上优势,基于该电极构建的阴离子交换膜电解槽仅需1.48 V和2.55 V的电压即可分别达到10 mA cm−2和1.0 A cm−2的电流密度,并表现出良好的长期稳定性。

图2:基于自支撑电极构建的阴离子交换膜电解槽性能
论文全文链接:https://doi.org/10.1016/j.actamat.2025.120934