近日，吉林大学材料科学与工程学院蒋青、杨春成教授，与加拿大多伦多大学材料科学与工程学院Chandra Veer Singh教授合作，在电催化氧还原以及锌-空气电池领域取得了新进展。研究成果以“Vacancy-Enhanced Sb-N₄ Sites for the Oxygen Reduction Reaction and Zn-Air Battery”为题，于2024年3月29日在线发表在《Nano Letters》上。

p区金属单原子材料具有良好的抗芬顿反应能力且独特的p电子能与O₂杂化有利于降低反应能垒，是一种有前景的氧还原反应(ORR)催化剂。然而，p区金属具有封闭的d¹⁰电子构型，不利于其在电化学反应中的电子转移，导致其本征活性较差。

为了解决这个问题，本工作设计了一种具有空位增强Sb-N₄位点的单原子材料作为ORR催化剂。通过球差电镜、X射线吸收精细结构谱和电子顺磁共振光谱等多种表征手段证明了该单原子材料中存在大量的Sb-N₄位点以及丰富的碳空位。

图1：Sb单原子催化剂的微观结构

大量的碳空位不仅能捕获Sb单原子，还能有效激活Sb原子的p轨道电子，调节其与反应中间体的吸附能，从而大幅提升其本征活性。得益于丰富的碳空位增强的Sb-N₄活性位点，该催化剂表现出优异的ORR活性，半波电势为0.905 V，Tafel为50.6 mV dec^-1。此外，以该材料为阴极构建的锌-空气电池的功率密度为181 mW cm^-2，放电比容量为794 mAh g^-1。

图2：Sb单原子催化剂的氧还原和锌-空气电池性能

论文全文链接：

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c00808